Ông đã tự học và sử dụng các loại nhạc cụ phương Tây như piano, guitar, harmonica (khẩu cầm) và các loại đàn dân tộc như đàn tranh, đàn nguyệt. Ông còn giỏi về vẽ tranh, điêu khắc và dịch thuật, sáng tác các ca khúc giáo dục thiếu nhi và Phật giáo mà nổi bật là bài hát Phật giáo Việt Nam.
Phật giáo Việt Nam được nhạc sĩ Lê Cao Phan sáng tác chào mừng Hội nghị Phật giáo Bắc - Trung - Nam tổ chức tại chùa Từ Đàm (Huế) trong các ngày 6 đến 9-5-1951. Ông Lê Cao Phan, lúc đó là Trưởng ban Hướng dẫn Gia đình Phật tử Thừa Thiên được ông Võ Đình Cường - Trưởng ban Hướng dẫn Trung phần gợi ý sáng tác bài hát. Trong lễ bế mạc, chính ông cầm nhịp điều khiển cho đoàn sinh đồng ca tạo cho không khí buổi lễ trang nghiêm và hào hùng.
Tác phẩm Phật giáo Việt Nam được viết ở âm giai đô trưởng nhịp hành khúc, tiết tấu hùng mạnh, ca từ sôi nổi đã đi vào lịch sử Phật giáo Việt Nam trong 58 năm qua. Đại hội đại biểu Giáo hội Phật giáo Việt Nam lần thứ VI, nhiệm kỳ 2007-2012 đã chính thức công nhận Phật giáo Việt Nam là đạo ca (quy định tại Điều 4 Chương 1 của Hiến chương Giáo hội Phật giáo Việt Nam).