Nếu so sánh với các bộ sách về chữ Nôm trước đây, thì Đại tự điển chữ Nôm có những điểm mới và sáng tạo như sau:
- Sắp xếp chữ Nôm theo 214 bộ thủ truyền thống (chưa thấy trong các bộ Tự điển chữ Nôm trước đây).
- Hiện nay các phần mềm chữ Nôm trong và ngoài nước đều không đủ chữ để đáp ứng cho công việc biên soạn bộ đại tự điển này. Do đó những người biên soạn đã vẽ một bộ font riêng, gần 30.000 chữ Nôm được phục chế lại ở các thạch bản, mộc bản, giấy dó, viết tay...
- Đồng thời, đưa văn liệu cổ chữ Nôm vào làm ví dụ để chứng minh cho chữ Nôm đó, đủ các thể loại từ tuồng tích, thơ, ca phú... các tư liệu của Phật giáo, Thiên chúa giáo đều trích dẫn cho thấy, trước khi có quốc ngữ La tinh, chữ Nôm được dùng rất rộng rãi và phổ biến. Đây là điều mà các bộ Tự điển chữ Nôm trước đây chưa làm được.
- Nhiều chữ Nôm và phương ngữ Thừa Thiên - Huế được bổ sung vào (chưa có trong các sách Tự điển chữ Nôm trước đây).
Vì vậy, khi có trong tay bộ Đại từ điển chữ Nôm, người học tập và tra cứu có thể tra cứu theo mẫu tự ABC (khi đã biết âm của chữ Nôm); tra theo bộ thủ (khi chưa biết âm của chữ Nôm); tra theo tổng số nét (khi chưa biết âm của chữ Nôm); tra cứu những chữ Nôm ít dùng được một số sách khác đề cập tới.
Bộ Đại tự điển chữ Nôm của hai tác giả Trương Đình Tín và Lê Quý Ngưu trở thành quyển sách tra cứu tiện ích các văn bản cổ có liên hệ đến chữ Nôm, cho các nhà thư pháp Hán Nôm, những ai quan tâm đến chữ Nôm, và cần thiết cho sinh viên Hán Nôm thuộc các trường khoa học xã hội...